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活性炭改性后处理磺胺废水
文章作者:韩研网络部 更新时间:2018-8-28 14:48:36

  活性炭改性后处理磺胺废水,我们通过氯化铁改性活性炭。并进行批量实验以评估废水中的磺胺二甲嘧啶吸附到活性炭和改性活性炭上的平衡,分别分析动力学和热力学特征。结果显示活性炭经过氯化铁处理后改变了表面积,孔隙体积和表面zeta电位,还增加了表面含氧官能团的数量。经过测试后发现磺胺二甲嘧啶在改性活性炭上的吸附得到显着改善。

  磺胺二甲嘧啶是新兴的污染物,主要用于治疗各种细菌感染引起的疾病。大多数磺胺二甲嘧啶是通过动物粪便和尿液以磺胺类物质或代谢物的形式释放到环境中,这些磺胺类物质或代谢物可能在环境中长期存在,可以通过农场径流和城市污水处理厂进入土壤,地表水,地下水甚至饮用水造成污染。传统的污水处理技术只能去除废水中的一些抗生素。这促使研究人员开发出简单,高效的新技术,能有效的处理磺胺废水。活性炭由于其大的比表面积和复杂的孔结构,可以有效地去除颜色,气味和一些无机化合物和大多数有机污染物。然而,其在实际应用中的使用受到其较低的吸附效率和成本的限制。经过金属离子改性后的活性炭生产简单,廉价,可显着提高活性炭的吸附性能。然而,磺胺类废水在活性炭上的吸附机理目前尚不清楚,目前对磺胺类的吸附能力与其理化性质之间的相关的信息了解甚少。在这项研究中,我们采用铁离子来改性活性炭。批量吸附实验用于探索吸附机理。通过吸附动力学,吸附热力学和吸附等温线研究了磺胺二甲嘧啶对活性炭和改性活性炭的吸附特性,为废水中的磺胺污染物去除提供了科学依据。

  活性炭改性后的特性

  活性炭和改性活性炭的化学结构和物理化学性质出现很大差别。活性炭经铁离子改性后,活性炭的表面积,总孔容,微孔体积和中孔体积均有一定程度的增加,可为磺胺二甲嘧啶提供更多的吸附位点。由于改性,活性炭的微孔结构可能被破坏,从而产生更大的比表面积。铁离子主要在活化过程中沉积在介孔中,扩大了孔径并进入微孔。将由金属盐释放的氧化气体引入微孔中并与微孔碳壁反应。活性炭和改性活性炭的SEM图像显示在图1(a)和(b)中。活性炭形态表明具有规则孔结构的光滑表面。与活性炭相比,改性活性炭表面看起来粗糙且不规则。规则的孔隙结构被破坏,孔隙率增加。这可能是由于在活性炭的内部孔中引入了铁离子,导致碳壁的氧化和孔径的增加。粗糙表面结构和多孔特性有利于加速磺胺二甲嘧啶在活性炭中的扩散。活性炭和改性活性炭的TEM图像如图1(c)和(d)所示。这些图片表明活性炭是无定形的。与活性炭相比,改性活性炭表现出许多孔隙和透明点,进一步表明表面积增加。活性炭和改性活性炭的EDS图像如图1(e)和(f)所示。与活性炭相比,改性活性炭的元素O和Fe含量显着增加,C含量降低,表明铁离子负载在活性炭上。此外,进一步证明表面含氧官能团增加,这有利于磺胺二甲嘧啶的吸附。活性炭和改性活性炭的XRD图如图1(g)和(h)所示。并且没有活性炭和改性活性炭的明显特征峰,表明它们是无定形的。这与TEM照片的结果一致。

  图1:两种吸附剂的代表性SEM,TEM和EDS图像。(a)活性炭的SEM(比例尺为2μm),(b)活性炭的TEM(比例尺为100nm),(c)活性炭的EDS,(d)改性活性炭的SEM(比例尺为2μm),(e)改性活性炭的TEM(比例尺为100nm),(f)改性活性炭的EDS,(g)活性炭的XRD,(h)改性活性炭的XRD。

  活性炭吸附磺胺的三个阶段

  磺胺二甲嘧啶在活性炭和改性活性炭上的吸附和扩散过程可分三个阶段描述,如图2所示。由于在第一阶段吸附在活性炭表面上,吸附速率最初很高。然后,发生快速的颗粒内扩散过程,其中磺胺二甲嘧啶逐渐吸附在活性炭上,并且吸附速率常数逐渐降低。在第三阶段,边界层和传质阻力的影响增加,导致颗粒内扩散减慢。所有三个阶段的拟合方程都没有通过坐标的原点,这表明颗粒内扩散不是控制吸附速率的唯一步骤。因此,吸附过程也受膜扩散和表面吸附的影响。

  图2:磺胺二甲嘧啶在活性炭上吸附的颗粒内扩散结果。

  讨论吸附机理改性活性炭的表面显示出许多孔隙和透明点,并且大量含氧官能团被改性,导致磺胺二甲嘧啶吸附机理发生变化。根据本研究的相关研究结果,磺胺二甲嘧啶在活性炭表面的吸附机理总结如下(图3):

  1.微孔捕获

  SEM图像显示活性炭的规则孔结构被破坏,孔隙率增加。此外,TEM图像显示改性活性炭表面含有许多透明点,表明孔结构更加发达,修饰后可获得更多的吸附位点。这有利于磺胺二甲嘧啶吸附到黑碳分子层的孔中。此外,经铁离子改性后,活性炭的表面积,总孔容,微孔体积和中孔体积均有一定程度的增加。

  2.氢键相互作用

  通过FTIR光谱鉴定的含氧官能团通过促进改性活性炭表面和磺胺二甲嘧啶之间的氢键相互作用促进磺胺二甲嘧啶吸附。从数据图中发现,在3400和2850cm-1处的宽吸收峰表明改性活性炭表面上存在-OH。这些分子间氢键增强了磺胺二甲嘧啶和活性炭之间的表面相互作用,预计这有助于活性炭与异磺胺二甲嘧啶吸附亲和力。

  3.π-π电子供体-受体(EDA)相互作用。

  图3:磺胺二甲嘧啶和改性活性炭之间合理相互作用的示意图。1.微孔捕获。2.氢键相互作用。3.π-πEDA相互作用。4.静电相互作用。5.配位相互作用。

  活性炭经铁离子改性后,活性炭的表面积,总孔容,微孔体积和中孔体积均有所增加。活性炭表面含氧官能团的数量也增加,可以大大提高吸附能力。在改性活性炭上去除磺胺废水中的磺胺二甲嘧啶显着增加,并且在25℃下磺胺二甲嘧啶在改性活性炭上的最大吸附量为17.261mg/g。然而,吸附平衡时间几乎不变。磺胺二甲嘧啶在原始和改性活性炭上的吸附动力学分为快速和慢速吸附阶段,磺胺二甲嘧啶吸附在12小时内快速完成。pH值对磺胺二甲嘧啶的吸附具有显着影响。当pH值在3-10之间时,磺胺二甲嘧啶的吸附量先增加后减少。微孔捕获,静电相互作用,氢键相互作用,π-πEDA相互作用和配位相互作用是吸附的可能机制。温度的降低促进了吸附反应。pH值对磺胺二甲嘧啶的吸附具有显着影响。当pH值在3-10之间时,磺胺二甲嘧啶的吸附量先增加后减少。

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