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活性炭氧化还原微生物燃料电池
文章作者:韩研网络部 更新时间:2019-7-17 16:27:05

  由于发电和废物处理的双重功能,微生物燃料电池已成为可再生生物能源,废水处理,生物传感和生物修复应用的可行技术。阴极是燃料电池的关键组成部分,决定了其成本和性能。氧还原反应是燃料电池技术中用于发电重要的阴极反应。活性炭是一种环境可持续的氧还原反应催化剂,由于其固有的高比表面积和介孔特性而广泛用于生物燃料电池,但它显示出相对高的氧还原反应过电位,因此具有低的电催化活性。在本文中,采用掺杂其它元素改性的方法来降低过电位并改善活性炭催化剂的氧化还原电催化活性。

  有研究数据参考,向活性炭中掺杂氮引入第二杂原子,例如硼,硫或磷,能够调节电子和表面极性,从而进一步提高活性炭的氧还原催化剂活性。此时,这些先前的研究结果激发我们探索一种合适的方法,以改善其氧化还原电催化活性。我们通过原位涂覆植酸掺杂的聚苯胺,将N和P共掺杂的碳掺入活性炭氧化聚合和随后的高温热解。新制成的催化剂结合了活性炭的高比表面积和氮磷碳的低氧化还原过电位的良好特性,因此与纯活性炭和氮磷碳相比增强了中性溶液中的氧化还原电催化活性。使用掺杂催化剂的燃料电池产生的功率密度是使用原始活性炭催化剂的两倍。

  多种氮磷掺杂活性炭的形态分析

  SEM形态分析表明掺杂的活性炭表现出从植酸掺杂碳的纳米棒网络表面(图1A和B)。图1C中的高分辨率透射显微镜(HR-TEM)图像显示氮磷碳掺杂的活性炭呈现出类似边缘的石墨碳结构,其可能源自氮磷炭。为了进一步检测氮磷炭中可能存在的晶体结构,将进行XRD和拉曼分析,并进行XRD和拉曼分析,原始活性炭仅在23°附近具有对应于碳的(002)的板峰。在掺入碳之后出现对应于(100)的约43°的新的宽峰,表明存在石墨碳结构。此外,氮磷双掺活性炭的强度强于单掺碳,掺氮炭弱于掺磷炭的强度,磷掺杂对碳层石墨化起到积极作用。

  图1:活性炭的高分辨率TEM图像SEM和元素映射图像,碳,氮和磷的元素映射图像表明元素的均匀分布。

  不同氮磷碳掺杂比的活性炭电催化活性

  活性炭样品通过两步法制备,包括原位氧化聚合和高温热解。这里,苯胺和植酸分别用作氮源和磷源。为了研究氮磷碳比对活性炭的氧化还原电催化活性的影响,在中性介质中进行循环伏安图。旋转圆盘电极伏安图在氧饱和的50mM磷酸盐缓冲溶液中进行,结果显示在图2A中。在掺杂碳改性后,活性炭基催化剂的起始电位显示出从0V到+0.22V的大的正向偏移,氧化还原电流密度也大大增加。此外,由共掺杂碳改性的活性炭电催化活性优于由单掺杂碳改性的活性炭电催化活性。在进行旋转环盘电极测量以研究不同催化剂的过氧化氢的产生(图2C)。正如预期的那样,氮磷掺杂活性炭显示出比其他催化剂更低的过氧化氢产生。可以看出,氮磷掺杂活性炭在氧化还原起始电位和高电流电流方面对氧化还原具有优异的电催化活性,突出了N,P共掺杂和中孔结构对氧化还原的重要性。

  图2:活性炭催化剂对氧化还原的电催化活性。

  微生物燃料电池空气阴极中电催化剂的性能

  不同掺杂比的活性炭催化剂在微生物燃料电池中的实际性能,各种氧化还原催化剂的空气阴极。线性扫描伏安法曲线由图3A表明,所有的空气阴极具有掺杂碳改性的活性炭催化剂表现出比原始活性炭催化剂的更高电流响应。与氮掺杂和磷掺杂相比,氮磷共同掺杂的活性炭显示高电流密度。如图3B所示,使用双掺杂的活性炭催化剂的空气阴极燃料电池能够在1000Ω的外部电阻上产生0.668V的稳定电压,这远高于本期制造的其它催化剂。这些结果意味着掺杂碳的改性是增强活性炭的氧化还原活性的可靠方法。此外,当在微生物燃料电池的空气阴极中用作氧化还原时,由氮和磷共掺杂碳改性制备的活性炭优于氮磷单独掺杂改性的活性炭。

  图3:(A)线性扫描伏安法和(B)配有空气阴极的燃料电池的V-t曲线。

  采用氮磷掺杂的改性方法改善活性炭的氧化还原电催化活性,制成的催化剂继承了活性炭的大表面积和介孔特性,并且具有改善的石墨化程度,因此在起始电位和电流密度方面表现出更高的氧化还原电催化活性。在中性溶液中,与单掺杂碳改性的活性炭相比,与使用原始活性炭催化剂的燃料电池相比。使用氮磷掺杂的活性炭作为催化剂的燃料电池产生了高得多的开路电压和两倍的高功率密度,是可以实际应用的低成本且好用的氧化还原催化剂。

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